近日，绿色化学研究团队王键吉教授、王慧勇教授联合河南大学魏济时博士等，在国际化学顶尖期刊Journal of the American Chemical Society（《美国化学学会杂志》）发表了题为“Ingenious Artificial Leaf Based on Covalent Organic Framework Membranes for Boosting CO2 Photoreduction”的研究论文。化学化工学院在读博士研究生高帅其和张倩为本文的共同第一作者，王键吉、王慧勇、魏济时为通讯作者，beat365官方登录入口为第一作者单位。该研究得到国家自然科学基金重点项目、科技部重点研发计划等项目的资助。
受天然树叶中电子和质量快速传递的启发，作者设计合成了具有特殊三嗪结构的亚胺类共价有机框架（COF）膜，并以该COF膜作为一种人工树叶，集成了快速的电荷/质量转移结构、稳定的光捕获位点和高效的催化中心，实现了可见光条件下二氧化碳的高效还原。在没有金属、光敏剂和牺牲剂存在的条件下，2N-COF膜催化剂对二氧化碳还原为一氧化碳的产率高达310 μmol g-1 h-1，选择性接近100%，远超目前文献报道的最高值。甚至在太阳光照条件下，该催化剂对一氧化碳的产率仍然高达113 μmol g-1 h-1，选择性接近100%。机理研究表明，接近树叶的独特COF膜催化形态和三嗪－亚胺－三嗪结构显著提升了COF中载流子的迁移率，减少了光催化过程中光生电子－空穴的复合程度，从而高效地促进了CO2的光还原反应。这一成果是beat365官方登录入口在二氧化碳光催化还原制取高附加值化学品研究领域取得的又一重要进展，为新型孔状框架光催化剂的设计和二氧化碳的高效利用提供了新的策略。
据悉，这是该团队继Nature Communications、Angewandte Chemie International之后，今年在国际顶级期刊发表的第三篇论文。
论文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c11146